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Visuelle Beobachtung und Phasenanalyse

Die experimentelle Mikroanalyse kinetischer Prozesse unter direkter visueller Beobachtung in heizbaren Hochdruckzellen vom Diamantstempeltyp bietet exzellente Möglichkeiten zur Bestimmung thermodynamischer Zustandsgrößen der zu untersuchenden Minerale. Die Untersuchung von strukturellen Phasenübergängen unter hohem Druck gehört generell zu den grundlegenden experimentellen Methoden der Geophysik ((Bassett(1979))). Das zunehmende Interesse am quantitativen Verständnis kinetischer Vorgänge auch in der Hochdruckphysik hat dazu geführt, daß immer ausgefeiltere apparative Techniken und Methoden entwickelt wurden, die Aussagen zum zeitabhängigen Verlauf von Phasenumwandlungsprozessen unter Druck gestatten (eine Übersicht dazu findet man z.B. in (Bassett und Brown, Jr.(1990)) bzw., bezüglich rekonstruktiver Übergänge der Mantelminerale einschließlich geodynamischer Implikationen, in (Rubie(1993))). Die Besonderheit der visuellen Beobachtung bei Hochdruckzellen vom Diamantstempeltyp besteht darin, daß sie eine direkte Bestimmung von Zeitkonstanten einzelner Prozesse (unter Laborbedingungen) ermöglicht - im Gegensatz zum sogenannten ``post-mortem'' Verfahren bei kinetischen Experimenten in geschlossenen Hochdruckapparaturen. Auf die Möglichkeit der visuellen Beobachtung wurde das erste Mal bereits zu Beginn der 60iger Jahre hingewiesen ((Van Valkenburg)), einen Überblick über typische Anwendungen bzw. aktuelle Entwicklungstrends geben (Jaya-raman(1984)) und (Jayaraman(1989)).

Im Rahmen dieser Arbeit haben sich folgende experimentelle Anwendungen ergeben

Zur Vereinfachung der experimentellen Anforderungen an die Hochdrucktechnik wurde in vielen Fällen auf die Untersuchungen von Modellsubstanzen (z.B. Alkalihalogenide) mit einfacher Struktur und vergleichsweise geringen Gleichgewichtsdrücken (< 3 GPa) ausgewichen. Dieser Druckbereich ist auch für kinetische Experimente in der Diamantstempelzelle bequem handhabbar. Mit den traditionellen Methoden der Hochdruckuntersuchungen in der Diamantstempelzelle, wie der energiedispersiven Röntgendiffraktometrie (siehe z.B. (Winzenick et al.(1994))), kann jedoch nur eine integrale kinetische Größe, der zeitabhängige Phasenumsatz, bestimmt werden. Rückschlüsse von den experimentellen Umsatzkurven auf den Transformationsmechanismus zu ziehen erwies sich als äußerst problematisch, nicht zuletzt dadurch, daß die p,T-Bedingungen im Probenraum während der Phasenumwandlung nicht konstant bleiben ((Riedel und Daßler(1990a); Riedel und Daßler(1990b))). Es zeigte sich, daß erst die experimentelle Bestimmung von raum-zeitlichen Strukturbildungseigenschaften, wie Clusterverteilungen bzw. Keimbildungsraten, eine genauere Interpretation kinetischer Prozesse ermöglicht. In Kombination mit der Diamantstempelkammer erwies sich hierbei die Bildverarbeitung als geeignete Methode zur quantitativen Bestimmung verschiedener kinetische Größen ((Daßler(1988)). Dazu war es außerdem notwendig, die thermodynamischen p,T-Bedingungen in der Kammer schnell und zu jedem Zeitpunkt des Übergangs in-situ messen zu können. Dies wurde experimentell durch die Anwendung der Rubinfluoreszenzmethode ((Barnett et al.(1973))) über eine rechnergesteuerte CCD-Kamera realisiert, weitere Details dazu findet man in (Daßler und Ziemann(1991); Daßler(1991)).


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Michael Riedel
10/6/1997